An Analytical model to decompose mass transfer and chemical process contributions to molecular iodine release from aqueous phase under severe accident conditions

Zablackaite, G.; 塩津 弘之; 城戸 健太朗; 杉山 智之

Nuclear Engineering and Technology, 56(2), p.536 - 545, 2024/02

https://doi.org/10.1016/j.net.2023.10.030

Radioactive iodine is a representative fission product to be quantified for the safety assessment of nuclear facilities. In integral severe accident analysis codes, the iodine behavior is usually described by a multi-physical model of iodine chemistry in aqueous phase under radiation field and mass transfer through gas-liquid interface. The focus of studies on iodine source term evaluations using the combination approach is usually put on the chemical aspect, but each contribution to the iodine amount released to the environment has not been decomposed so far. In this study, we attempted the decomposition by revising the two-film theory of molecular-iodine mass transfer. The model involves an effective overall mass transfer coefficient to consider the iodine chemistry. The decomposition was performed by regarding the coefficient as a product of two functions of pH and the overall mass transfer coefficient for molecular iodine. The procedure was applied to the EPICUR experiment and suppression chamber in BWR.

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故のソースターム解析手法の整備

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2023-001, 26 Pages, 2023/05

JAEA-Research-2023-001.pdf:1.61MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。再処理施設のリスク評価の精度向上に資するため、計算プログラムを用いて当該事故時でのソースタームを解析的に評価する手法の整備を進めている。提案する解析手法では、まず廃液貯槽の沸騰をSHAWEDで模擬する。模擬結果の蒸気発生量等を境界条件としてMELCORにより施設内の蒸気等の流れに沿って各区画内の熱流動状態を模擬する。さらに各区画内の熱流動状態を境界条件としてSCHERNを用いてRuを含む硝酸、NO等の化学挙動を模擬し、施設外への放射性物質の移行量(ソースターム)を求める。本報では、仮想の実規模施設での当該事故を想定して、これら3つの計算プログラム間でのデータの授受を含めて解析事例を示す。

Thinning behavior of solid boron carbide immersed in molten stainless steel for core disruptive accident of sodium-cooled fast reactor

江村 優軌; 高井 俊秀; 菊地 晋; 神山 健司; 山野 秀将; 横山 博紀*; 坂本 寛*

Journal of Nuclear Science and Technology, 10 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2287109

Boron carbide (BC)- stainless steel (SS) eutectic reaction behavior is one of the most important issues in the core disruptive accidents (CDAs) of sodium-cooled fast reactors (SFRs). In this study, the immersion experiments using BC pellets with molten SS were conducted to evaluate the CDA sequences such as contact event of solid BC with degraded core materials including SS at very high temperature. The immersion experiment aims at understanding the kinetic behavior of solid BC-liquid SS reaction based on the reduced thickness of BC pellet after the experiment in the temperature ranges from 1763 to 1943 K, which is higher than the temperature of solid BC-solid SS reaction. Based on the kinetic consideration of the reaction rate constants for solid BC-liquid SS reaction, it was found that similar temperature dependency was identified between solid BC-liquid SS and solid BC-solid SS. Besides, the reaction rate constants of solid BC-liquid SS were smaller than those of solid BC-solid SS extrapolated in higher temperature region by two or more orders of magnitude due to two different evaluation method for BC side/SS side. It was confirmed that this difference was reasonable through the consideration of previous reaction tests in solid-solid contact for BC side/SS side.

High-temperature gaseous reaction of cesium with siliceous thermal insulation; The Potential implication to the provenance of enigmatic Fukushima cesium-bearing material

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

ACS Omega (Internet), 7(33), p.29326 - 29336, 2022/08

https://doi.org/10.1021/acsomega.2c03525

Here we report an investigation of the gas-solid reaction between cesium hydroxide (CsOH) and siliceous (calcium silicate) thermal insulation at high temperature, which was postulated as the origin for the formation mechanism of cesium-bearing material emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. A developed reaction furnace consisting of two heating compartments was used to study the reaction at temperatures of 873, 973, and 1073 K. Under the influence of hydrogen-steam atmospheric conditions (H/HO = 0.2), the reaction between cesium hydroxide vapor and solid thermal insulation was confirmed to occur at temperatures of 973 and 1073 K with the formation of dicalcium silicate (CaSiO) and cesium aluminum silicate (CsAlSiO). Water-dissolution analyses of the reaction products have demonstrated their stability, in particular, the CsAlSiO. Constituents similarity of the field-observed cesium-bearing materials near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants with CsAlSiO suggests for the first time that gaseous reaction between CsOH with calcium silicate thermal insulation could be one of the original formation mechanisms of the cesium-bearing materials.

J-PARCにおける高エネルギー陽子入射核破砕反応による核種生成断面積の測定

中野 敬太; 松田 洋樹*; 明午 伸一郎; 岩元 大樹; 竹下 隼人*; 前川 藤夫

JAEA-Research 2021-014, 25 Pages, 2022/03

JAEA-Research-2021-014.pdf:2.1MB

加速器駆動核変換システム(ADS: Accelerator-Driven transmutation System)の開発に資するデータとして、Be, C, Al, Sc, V標的に対する高エネルギー陽子入射反応による核種生成断面積の測定を行った。得られた実験値は最新の核反応モデルによる計算値や評価済み核データライブラリの値と比較を行い、その再現性について議論を行った。

工学的近似を用いたナトリウム-水反応ジェット挙動評価用粒子法コードの研究

小坂 亘; 内堀 昭寛; 柳沢 秀樹*; 高田 孝; Jang, S.*

日本機械学会論文集(インターネット), 88(905), p.21-00310_1 - 21-00310_9, 2022/01

https://doi.org/10.1299/transjsme.21-00310

仮にナトリウム(Na)冷却高速炉の蒸気発生器(SG: Steam generator)内部の伝熱管から加圧された水/水蒸気が漏えいした場合、管内外の圧力差のため高流速かつ高温の腐食性ジェットを形成される。このジェットが隣接する管に新たな破損を生じさせ、管破損が伝播する可能性がある。このような伝熱管破損伝播事象の評価はNa冷却高速炉の安全性評価において重要である。数値解析コードLEAP-IIIは、実験相関式や1次元保存式などで構成され、事象進展に伴う水リーク率変化を低計算コストで評価できるが、構成モデルのひとつである現在の反応ジェット温度分布評価モデルでは、いくつかの条件において高温領域を過度に広く評価する。低計算コストという利点を生かしつつ、この温度分布評価を精緻化するため、工学的近似に基づいたLagrange粒子法コードを開発してきた。本論文では、管群内の流体挙動評価に注目し、管近傍の粒子挙動に関する新しいモデルを構築した。本粒子コードと既往の計算流体力学コードを用いてテスト解析を行い、構築したモデルにより、ターゲット管内部に粒子が侵入しない、管周りに粒子が広がる、最終的に浮力方向への運動に帰結する、という基本的な挙動が示されることを確認した。

Effect of BC absorber material on melt progression and chemical forms of iodine or cesium under severe accident conditions

日高 昭秀

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.341 - 356, 2021/10

Boron carbide (BC) used for BWR or EPR absorbers could cause phenomena that never occur in PWR with Ag-In-Cd absorbers during a severe accident (SA). BC would undergo a eutectic interaction with stainless steel and enhance core melt relocation. Boron oxidation could increase H generation, and the change of liberated carbon to CH could enhance the generation of CHI. HBO generated during BC oxidation could be changed to CsBO by combining it with cesium. This may increase Cs deposition into the RCS. There could be differences in the configuration, surface area, and stainless-steel to BC weight ratio between the BC powder and pellet absorbers. The present task is to clarify the effect of these differences on melt progression, and the iodine or Cs source term. Advancement of this research field could contribute to further sophistication of prediction tools for melt progression and source terms of the Fukushima Accident, and the treatment of CHI formation in safety evaluation.

SCHERN-V2: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での化学的挙動解析プログラム解説書

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Data/Code 2021-008, 35 Pages, 2021/08

JAEA-Data-Code-2021-008.pdf:3.68MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOガスが発生する。NOはルテニウムの施設内での移行挙動に影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件としてRuを含む各化学種の濃度変化を解析する計算プログラム: SCHERNの開発を進めている。本報は、SCHERN-V2として新たに整備した解析モデルを含め、当該プログラムが解析対象とする事故の概要、解析モデル、連立微分方程式、使い方等を説明する解説書である。

Energy-dependent angular distribution of individual rays in the La()La reaction

奥平 琢也*; 遠藤 駿典; 藤岡 宏之*; 広田 克也*; 石崎 貢平*; 木村 敦; 北口 雅暁*; 古賀 淳*; 新實 裕大*; 酒井 健二; et al.

Physical Review C, 104(1), p.014601_1 - 014601_6, 2021/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.104.014601

Neutron energy-dependent angular distributions were observed for individual rays from the 0.74 eV -wave resonance of La+ to several lower excited states of La. The -ray signals were analyzed in a two dimensional histogram of the -ray energy, measured with distributed germanium detectors, and neutron energy, determined with the time-of-flight of pulsed neutrons, to identify the neutron energy dependence of the angular distribution for each individual rays. The angular distribution was also found for a photopeak accompanied with a faint -wave resonance component in the neutron energy spectrum. Our results can be interpreted as interference between - and -wave amplitudes which may be used to study discrete symmetries of fundamental interactions.

Experimental study on transport behavior of cesium iodide in the reactor coolant system under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; Goullo, M.*; 井元 純平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1287 - 1296, 2020/12

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1782281

主にガス状ヨウ素の生成メカニズムに着目して原子炉冷却系におけるCsIの移行挙動を明らかにするため、温度勾配管を用いたCsIの移行再現実験を実施し、沈着物及び浮遊物の詳細分析を行った。その結果、ガス状ヨウ素が高温領域におけるCs-I-O-H反応体系の気相反応により生成し、速度論の効果によって化学形態を大きく変化させずに下流の低温領域に移行すること、凝縮したCsIの化学反応、すなわち、CsCrO化合物が生成する壁面への沈着CsIとステンレス鋼の化学反応、またはエアロゾルとなったCsIと水蒸気との化学反応により、ガス状ヨウ素が生成することを明らかにした。